在白天，羽丘芽美（櫻井智配音）是就讀聖波利亞學院二年級的普通女生，可是一到夜晚，她就會變身成為行俠仗義的怪盜聖少女，在好友深森聖良（井上喜久子配音）的幫助下展開劫富濟貧的行動。芽美最大的對手不是別人，正是同班同學，自稱為名偵探的飛鳥二世（岡野浩介 配音）。飛鳥強烈的正義感讓他下定決心，誓要揭開聖少女的真正面目，父親刑警的職業也為飛鳥的抓捕行動提供了便利，雖然屢屢經歷失敗，但飛鳥並沒有因此而氣餒。　其實，飛鳥一直佔據著亞美作為普通少女的內心，但礙於身份無法向他表達，遊走在雙重身份之間也讓亞美經歷了一些特殊的驚險時刻。一個不斷追捕，一個不斷逃避，最終這本性善良的兩人竟會迎來怎樣的結局呢？

怪盜聖少女出現了！而飛鳥警官、飛鳥二世和大批的警察都沒有能把她抓住...　　第二天，羽丘芽美班上的女生都在討論這個專門盜取惡人歹徒寶物的“怪盜St.Tail”，這時，自稱為是「名偵探」的同班同學飛鳥二世卻顯得很不以為然，而跟St.Tail的「本尊」芽美吵起來...　　放學後，芽美到教堂去找當見習修女的好友深森聖良，看到一個小女孩，原來她是替她爺爺祈求上帝的救贖。這個小女孩的爺爺是寶石鑑定師，他在為海棠先生鑑定藍寶石“綠隕石”時一時起了貪念，將仿冒的寶石鑑定成真品，再將被鑑定成仿冒品的真正寶石以低價買下來...　　所以芽美這次要為這個已經悔改的鑑定師將寶石換回去。　　因為寶石已經被海棠先生賣出去了，所以怪盜St.Tail就到這個買主家中，不料發現這個「綠隕石」竟然被偷走了！St.Tail發現原來是海棠先生又把它偷回去...　　第二天，芽美決定到海棠家裡去完成任務；另一方面，飛鳥二世研究過去這個月發生過的寶石竊盜案件之後肯定怪盜St.Tail下一個目標一定是海棠家，而私自去調查，不料誤觸警鈴，而驚動正在值班的飛鳥警官。　　這時候怪盜St.Tail出現了！她用魔術變出一大堆St.Tail的人偶，在趁機擺脫警察，找到海棠的保險箱並且將原來的寶石換回來，並且制服了追上來的海棠跟他的同夥。　　跟上來的飛鳥二世看到了海棠的寶石，才知道原來是他才是偷走寶石的犯人，而海棠聽到飛鳥說出他的罪行而要攻擊飛鳥時被St.Tail從旁打倒。　　St.Tail正要逃走的時候，飛鳥用繩子纏住她的腳，使得 St.Tail跌到飛鳥身上！飛鳥這時才發現怪盜St.Tail 似乎是跟自己差不多年紀的女生...　　第二天，市長為了感謝飛鳥二世幫助警察抓到寶石竊賊，而頒給飛鳥一個搜查許可證，讓他可以在市區內自由進行搜查，並任命他來追捕怪盜St.Tail ...

這天放學的時候，班上的男同學跟飛鳥二世在談論上一次綠隕石的竊盜案和市長頒布搜查許可證的事，芽美在一旁聽到飛鳥大言不慚和大家都認為St.Tail前一次的行動失敗而覺得很生氣...　　芽美這次的任務是將被繪神先生騙走的三重冠“艾麗克拉”物歸原主。原本芽美因為飛鳥二世而有點遲疑，但是經過聖良的激將法之後，芽美又變得鬥志十足...　　第二天早上芽美出門上學之後，爸爸一直找不到他變魔術的氣球；到了中午學校午餐時間，飛鳥和同學忽然看到怪盜St.Tail將預告信寫在大氣球上，公然對飛鳥二世挑戰，但是這個舉動卻造成眾人議論紛紛，甚至有人懷疑怪盜St.Tail和飛鳥二世是共犯...　　晚上，飛鳥二世依照怪盜St. Tail 的預告信到繪神家中準備抓St.Tail，卻聽到有關他跟St. Tail 是共犯的傳言而感到又驚又怒，不過繪神早就計畫要將他以為是共犯的飛鳥和St.Tail一網打盡，所以就告訴飛鳥二世三重冠錯誤的放置處。當晚，芽美到聖波利亞教堂去找聖良，而聖良早就打聽到三重冠真正的放置處—鐘塔的長針內側，所以六點一到，St.Tail就出現並且輕易的把三重冠拿到手。原本以為St.Tail和飛鳥是共犯的繪神先生對St.Tail的行動大吃一驚，氣急敗壞的追著利用變出來的氣球準備逃走的St.Tail，甚至要將她的氣球射破，還好有飛鳥二世阻止。這時St.Tail心裡覺得不知為什麼，在行動的時候有飛鳥二世在就覺得好快樂...　　第二天早上在學校，飛鳥一邊看著關於昨天晚上事件的報導一邊對自己受騙很生氣，而芽美看到了昨天行動失敗的飛鳥二世就忍不住糗他幾句，但是飛鳥卻發現芽美的臉上有受傷，難道說芽美就是...!?

星期天芽美騎車去幫媽媽買東西，卻碰上大卡車超車，害芽美摔的好痛，這時路邊的寵物店卻傳來陣陣嘲笑聲，芽美生氣地發現原來是一隻刺猬...　　隔天早上芽美去上學時又經過那家寵物店，這時有一隻貓正好溜出去，老闆就要剛好經過的芽美幫忙他看一下店。芽美在店裡卻發現昨天嘲笑她的刺猬，不過芽美發現它沒有伴很孤單，所以決定以後每天來看它。　　「北極星之淚」是上村和早瀨約定輪流共同保管的鑽石，但是早瀨不但企圖獨吞鑽石，還想向上村要賠償金，芽美因為沒買到刺猬所以很生氣的要為上村討回公道。　　第二天，芽美在上課時給飛鳥發出預告信，飛鳥二世當晚也到早瀨進行埋伏。而怪盜St.Tail這時在窗外發現刺蝟是被早瀨買走的，而且他竟然把鑽石藏在刺蝟的肚子裡。　　飛鳥和早瀨不小心弄掉籠子而讓刺猬逃出來了，而怪盜St.Tail這時忽然破窗而入，將刺猬拿走了。飛鳥二世於是緊追了出去，卻遇刺猬從天而降扎在頭上，而擔心鑽石的早瀨看到飛鳥頭上的刺猬就緊追著飛鳥不放，三個人一直追到了一個大樓裡。St.Tail把飛鳥引到大樓裡，就利用魔術使得電扶梯轉動起來,St.Tail也在飛鳥摔下去時抓到刺猬，但是緊追上來的早瀨一心要把肚子裡有鑽石的刺猬搶回去而搭著電梯追St.Tail。　　原本在行動之後要開溜的St.Tail卻一直覺得放心不下飛鳥，所以又搭電梯跟著上到頂樓。利用魔術變出來的刺蝟型氣球，St.Tail把早瀨彈昏，並且把刺猬吐出來的鑽石交給飛鳥處理之後帶著刺猬逃之夭夭。　　刺蝟露比的主人早瀨因為侵占而被飛鳥刑警逮捕之後，芽美就收留它到家裡。

有一天，飛鳥二世在遊戲機中心認識了高宮麗娜，並告知她有關聖少女的事。由於她的志工是要成為女警，故此她決定要親自捉拿聖少女。雖然他們並不能阻止聖少女完成這次任務──取走油畫，但是在第二天清早，芽美竟發現高宮成為了她的新同學，她究竟會否為芽美帶來麻煩呢？

聖少女在一次行動中遺失了兩張棒球賽入場券；芽美本來打算與飛鳥二世一同觀看這場球賽，原來入場券落在高宮的手上，高宮開始懷疑芽美便是聖少女！究竟聖少女能否在取回名投手被偷去的球手套之餘，奪回失去的兩張入場券呢？

芽美班中的某一女同學參加了婚紗設計比賽，並邀請芽美當她的模特兒。但不幸的是同 學的設計圖被對手偷走了，而高宮則不斷監視芽美。最後在聖良的協助下，芽美終又變身成 聖少女，把設計圖奪回。

高宮並沒有因為上次的事便放過芽美，她不但繼續跟踪芽美，而且和飛鳥二世打賭芽美就 是聖少女，如果她贏了飛鳥二世便要和她約會！飛鳥二世只得無奈答應，這使芽美既生氣又擔心。為使高宮死心，聖少女便使高宮以為她是男扮女裝的怪人，但同時使飛鳥二世十分失落。聖少女為了讓飛鳥二世恢復鬥志，便去見飛鳥二世。飛鳥二世見到聖少女以後，便 再重新振作。

在學校裡，有一個有關校園節的傳說──誰只要把某個男同學的置物櫃鎖鎖在學校天台的圍欄上，那位男同學便會邀請她跳舞。一位女同學為了幫助她的朋友，便去問一個男同學能否拿走他的儲物櫃鎖；此時佐渡出現並把這個情景拍下來，聖少女這次要取走佐渡的底片。佐渡以為只要把底片放在飛鳥二世的置物櫃內便安全，沒想到聖少女連飛鳥二世的鎖也一並拿走，並鎖在天台的圍欄上，之後飛鳥二世竟然真的邀請芽美與他跳舞！

一天晚上，老婦的兩名外甥把羅莎女王之鏡偷走並打算拍賣，佐渡竟然在校報內冤枉是聖少女把鏡子偷走了。芽美假意親近佐渡，希望能取得重要的資料，不料招來飛鳥二世嫉妒。以後在聖少女取回鏡子的時候，飛鳥二世也同時在鏡子裡看見芽美的身影…

一個富有人家的小孩因一時貪念，把一位外國人的腳踏車偷走了。聖女孩設法取回自行車後，與飛鳥二世展開一場追逐戰；而那位外國人又要在當晚乘飛機回國，究竟聖少女能否及時趕到呢？

芽美在公園內「認識」了一頭十分喜歡拿走別人東西的狗，其中一個被它拿走的布娃娃內，藏有珠寶賊偷來的鑽石。聖少女在執行這次任務的時候，竟然遇上珠寶賊的阻撓；最後在那頭狗的幫助下，聖少女終於奪回布娃娃，並且幫助警方破案。

有一同學向聖良求助──她的外婆患有重病，外婆很想能見到她的一個同鄉。婆婆的同鄉是在一家中國餐館裡當大廚的，聖少女決定帶那個廚師去見婆婆，並在無意中揭發那間餐館非法進口受保護動物，再次使警方得以破案。

一位年輕的模特兒向女同學借了一本筆記回家溫習，豈料她誤將以他為題的詩借了給他。聖少女向飛鳥二世發出的挑戰書被飛鳥二世不小心地塗污。飛鳥二世誤以為聖少女要偷的是那個年輕模特兒的心！事情發展下去究竟會是怎麼樣的呢？

不法商人騙走了藝術家的得意作品；聖少女這次的任務是取回這件藝術品，但這名不法商人竟然在那件藝術品上接上高壓電！幸好飛鳥二世及時阻止聖少女，使她倖免於難。飛鳥二世追趕聖少女的時候，他們兩人雙雙落入那位姦詐商人的陷阱；究竟聖少女能否完成這次任務呢？

一顆五十年才出現一次的彗星將會接近地球。一群小朋友原本得到天文台的所長批准，可以用天文台的望遠鏡來觀看彗星，但因舊所長被調職同時新所長不肯履行承諾而失落。芽美便以彗星撞擊地球的假象騙走了天文台的工作人員，使小朋友可以到天文台觀賞彗星，但在這「危難」關頭飛鳥二世不但沒有逃走，更說自己只想抓到聖少女…

有一探險家在原始森林裡發現了怪鳥，由於他既想在報上發表這個發現，但又不想怪鳥受到傷害，便偽造了一隻怪鳥蛋帶返日本。但這只假的怪鳥蛋卻被與他為敵的教授借走了，並且 欲揭穿這個秘密以損害他的名聲。雖然聖少女發出挑戰書要奪回怪鳥蛋，但教授卻有備而戰，而且還有能分析他人身分的機器……那麼究竟聖少女的身份會否敗露呢？

一女同學把她父親生前遺留的口琴拿到一樂器店調音，豈料樂器店的老闆竟以一個普通的口琴與她對調，更想將這個口琴變賣以謀取利益。聖少女決定取回這個口琴，於是她從樂器店追至音樂比賽的場地。最後除了奪回口琴之外，還使其它樂器的失主能找回失去的樂器。

有一小朋友只專注拍攝UFO的照片，卻因為從未能成功而被他的同學取笑。他為了證 明世上有UFO的存在，便偽造一隻飛碟用來拍照。不料有人竟用來展覽，使這位小朋友十 分後侮。聖女這次要取走這張假的照片，但是她卻被飛鳥二世及警察包圍，這時真有一飛碟出現並把聖少女帶走……

有一天飛鳥二世收到聖少女的挑戰書，但是芽美並沒有向飛鳥二世發出要去偷取香水的挑戰書。後來有一女子向聖良求助，原來她的哥哥冒充聖少女發挑戰書，目的是藉聖少女之名使自己的香水能賣到更高價錢。究竟聖少女會用什麼方法去幫助她的哥哥醒悟過來呢？

有一商人被他的後輩騙至破產，被迫遷出他和家人所住的大屋，但商人的女兒卻遺下了一個很有紀念價值的珠寶箱在屋內，聖少女這次要取回那個珠寶箱，但被那位把大屋收回的奸商誤以為聖少女要把藏在屋內有關他的犯罪證據帶走。為了阻止聖少女，他不但提早把大屋清拆，而且還攻擊聖少女！究竟聖少女能否化險為夷呢？

警隊竟然成立了特別調查隊專門負責捉拿聖少女，讓飛鳥二世感到十分不高興；而該調查隊亦十分有實力。聖少女在一次行動中竟然無法擺脫調查隊的追捕，究竟聖少女會否被調查隊捉到呢？飛鳥二世有能否抓聖少女呢？

有一天芽美遇到一位富家公子，這位富家公子竟然主動約見芽美，使芽美不勝其煩，但苦於又沒法推卻。後來他要求芽美出席媽媽舉辦的晚會，芽美為了使聖少女能完成任務唯有答應赴約。那麼究竟那位富家公子怎麼樣了呢？

美少女明星暗中與朋友交往，並把他們的照片收藏在一條項鍊裡，但是被一家經理人公司的經理人拾到，以此要脅她將演出劇集的機會讓與他公司的演員，於是她便向聖良求救。此時芽美入選了美少女大賽的初賽，而且兩位事主均是美少女大賽的評判，聖良要求芽美去參加美少女大賽，藉此奪回項鍊。本已奪回項鍊的聖少女竟中了飛鳥二世的機關，被飛鳥二世抓住，但因飛鳥二世一時心軟，被聖少女乘機逃脫…………

櫻丘市把白鳥雕塑借給聖華市展出，但原來櫻丘市的市長另有陰謀，他打算從聖華市偷走白鳥然後圖利，而且能得聖華市的賠償。幸好他的女傭無意中聽到他與竊賊的談話，女傭不知所措，便向聖良求助。此時，高宮向市長說飛鳥二世根本不想抓到聖少女，要求市長解除他的職務。聖少女為使竊賊不能盜取白鳥，便決定先發制人取走白鳥；她全然不知飛鳥二世已設下陷阱。正要捉住聖少女之際，竊賊出現並偷走白鳥。聖少女伺機逃脫，而飛鳥二世也追上賊車…………

飛鳥二世終究沒能追上賊車，市長則告訴飛鳥二世如白鳥不能被找回，他專門負責捉拿聖少女的職務也會被解除。於是聖少女和飛鳥二世便同時決定要共同尋找白鳥，但不幸兩人相繼被擒。在黑暗的房間中，聖少女決定與飛鳥二世來一次合作，究竟聖少女與飛鳥二世如何合作呢？而他們又能否成功取回白鳥呢？

當芽美在家中的花園裡與小針鼠玩耍時，被佐渡拍下了照片；飛鳥二世看到照片後，記得聖少女也有一隻小針鼠，於是更懷疑芽美就是聖少女！為了消除飛鳥二世的疑心，芽美答應了佐渡的約會，並帶假扮洋娃娃的小針鼠應約；同時芽美要完成偷取音樂盒的任務。究竟小針鼠的演技能否瞞騙飛鳥二世和佐渡呢？聖女這次又能否完成任務呢？

有一位老人家想以月亮寶石來供奉它的主人，但遭到展覽館館長拒絕；原來那位老人家年輕時是一位小偷，把月亮寶石從它的主人那裡偷走後終日不安，後來洗心革面，並希望以寶石來供奉主人。他為了達成心願，竟然再次以身試法去偷取月亮寶石，卻沒有成功，而且還遭防盜器弄傷，最後得到聖少女的幫助，他才成功地從展覽館逃出來；聖少女還成全了他的心願，把月亮寶石拿來供奉它的主人。

美果子學長是學校參加聖華市女子馬拉鬆的代表，但她專用的跑鞋卻在比賽前被對手的教練偷走了，使她失去了比賽的信心。聖少女這次要將跑鞋物歸原主，但是美果子的對手知道自己教練竟然使用如此卑鄙的手段後，打算拒絕比賽，而且還想傷害自己。最後聖少女把跑鞋歸還後，事件便告平息，而翌日的比賽她們更一起奪得冠軍呢！

聖華市內發生一連串的名刀失竊案，同時芽美有一位同學，她家傳名刀"宗政"被人奪走 走了。聖少女為她的同學奪回名刀之時，竟然遇上名刀怪盜！究竟聖少女能從偷刀怪盜手上 奪回名刀"宗政"嗎？

校附近住了一戶有錢人家，養了一匹品種優良的馬叫"喜寶"，有錢人家的小姐很喜歡騎那匹馬。但是也有人希望以"喜寶"去賺錢，於是有人便要求買下"喜寶"，但是富家小姐不答應，那人便用詭計以自己已跛了腳的馬與"喜寶"交換。聖少女答應聖良去奪回"喜寶"，但是這次"喜寶"已被裝上火車，究竟聖少女有沒有辦法在火車上下手呢？

自然公園之內有一棵幸福之樹，傳說只要在樹上刻上自己的願望，願望便會成真；自然公園的主人為了賺取更多的金錢，決定把已被刻得遍體鱗傷的幸福之樹換掉，使遊客再在樹上刻字。有一位植物醫生並不希望自然公園的主人那樣做，但他不能成功遊說，於是便找聖良傾訴；之後這位植物醫生還發現了一些瀕危的稀有之物品種，到底公園的主人的陰謀有無成功呢？這次聖少女會怎麼做呢？

兩名蝴蝶收藏者以不法的手段捕捉罕有的蝴蝶，然後製成標本出售圖利。飛鳥二世收到聖少女的挑戰書，卻無法在兩人家中搜到那些蝴蝶，原來二人把蝴蝶藏在家中泳池的暗格內，最後聖少女終於找到暗格把蝴蝶帶走，而飛鳥二世則把二人拘捕。

女偵探從美國回到聖華市，目的是為了替她的父親報仇。原來她的父親是一名畫商，有一名顧客竟然誣告她父親賣假畫，使他身敗名裂。她為了要替父報仇，決定要偷走誣告她父親那人的畫，以證明賣出的是真跡，聖少女卻代替她偷走了那幅畫，原因是聖少女不想她因報仇而毀了前途…

因飛鳥二世總是抓不到聖少女，涼子和恭子便向飛鳥二世挑戰，她們要比飛鳥二世搶先一步抓到聖少女，結果引出一串又驚險、又惹笑的事。

在一次參觀水族館時，飛鳥二世突然覺得芽美和聖少女很相似。隨後聖良得知水族館的館長違背了對一位小孩的諾言，把白海豚的病治好後沒有把它送回大海，便要求聖少女幫助。聖少女終於使白海豚聽從那小孩的說話，在眾人面前翻騰跳躍；可是在這時候飛鳥二世卻說出驚人的話……

芽美聽了飛鳥二世的話而心神恍惚，同時芽美的媽媽自從到過美術館參觀後便一直悶悶不樂，因此芽美的爸爸便到聖良的聖堂祈禱。原來芽美的媽媽年輕的時候是個怪盜，後來她洗心革面，打算把她偷來的東西物歸原主，可是卻有一件東西被人偷去而無法歸還。聖女這次很容易就完成任務…

早上芽美和飛鳥二世一起到學校，芽美想：這一天真的到來了？接著飛鳥二世和芽美說話，並說以後凡是芽美生日還有聖誕節和情人節他都會。。。還沒說完芽美扯住他，說：：「不用了，我可以…我可以什麼都不要的。我喜歡你啊」 晚上，仙道珍珠監視著芽美，一邊看報紙，覺得芽美就是聖少女。第二天早上，總人開飛鳥二世玩笑，說有了雅美就不管聖少女了，讓她逃跑也沒關係，後來然後涼子拿出一張占卜館傳單，說飛鳥二世可以到哪裡去占卜聖少女的事，飛鳥想了一下。這時候其他人卻說：「事實上他們是去占卜今後得戀愛走向。」飛鳥怒。之後兩人到達占卜館，飛鳥二世在門口停下，想起涼子說去占卜聖少女的事，之後便和芽美進去了。到裡面後，看到仙道珍珠，兩人便先開始占卜。仙道珍珠故意說芽美有事隱瞞飛鳥二世，飛鳥二世性情直率，是不會原諒別人欺騙他，然後看芽雅美的表情，暗想說中了。之後飛鳥二世一生氣，就和芽美出去了。兩人又在一個公園坐了一下，飛鳥二世叫芽美不要相信占卜說的，但是芽美很介懷。之後飛鳥起身叫芽美回去了。晚上芽美到聖良處，得之占卜館在用催眠術騙取顧客東西，要芽美拿回純金瑪莉雅像。但芽美心中一直惦記著仙道珍珠說得話。第二天中午，大家去吃午餐。飛鳥打開，啪的一聲，一張通知書伴著魔術禮花出現了。這時剛好被飛鳥的連個朋友看見，他們就過來起哄，還叫芽美來看，飛鳥趕緊抓住他們。芽美抱著料理本站在一邊，心想：「以後我一定會弄多一點給你吃的…不過希望你吃完之後不要後悔就行了…」 晚上，芽美變身後準備出發，聖良提醒她小心點，之後芽美就出發了。而飛鳥二世，由於雅美只說拿純金瑪麗雅像，沒說清楚在哪裡，飛鳥二世只好自己四處尋找，一家又一家的問。芽美到了占卜館，卻不小心中了仙道珍珠的催眠術，仙道珍珠問出了芽美的媽媽就是怪盜金星，芽美恍惚中看到生氣的飛鳥二世責怪她欺騙他，害怕的大聲驚叫。之後仙道珍珠解開了催眠術，芽美清醒後又搶回了純金瑪莉雅像。回去時想起剛才的一切，深深害怕飛鳥二世知道事實…

聖華市發生連串的失竊案，但是失竊者都異口同聲說是聖少女偷走他們的財物。聖少女為了證明自己是無辜的，便到露絲瑪莉所住的修道院奪回連串失竊案的財物，但同時露絲瑪莉捉住飛鳥二世，並故意讓飛鳥二世知道聖少女就是芽美…

二世知道了芽美是自己一直在抓的聖少女，最後兩個人緊緊抱在一起。八年後，聖良是個修女，佐渡是個記者，高宮麗娜是個交警，芽美剪成了短髮，當了一個聖女，聖少女也成為了神話，二世成了一名私家偵探。二世在教堂裡向芽美求婚了! 完美的結局!